心中怀着新的理想告别了合众地方的同伴天桐和艾莉丝，立志成为宝可梦大师的小智带着皮卡丘来到了卡洛斯地方，在卡洛斯地方与新认识的旅行伙伴莎莉娜、希特隆、柚莉嘉三人和新的宝可梦相遇的冒险故事。

在地下深处，存在一个美丽的国家“钻石矿国”，有“宝石宝可梦”之称的小碎钻们在这里和平生活。存在于这个国家的巨大钻石“圣洁钻石”，长期以来作为重要的能量源泉，一直发挥着维持矿国一切活动的作用，但如今它的生命即将耗尽。这样下去这个美丽的矿国将会灭亡！就在这样的背景下，蒂安希遇到了小智和皮卡丘。为了寻求神圣之力，他们踏上了寻…